本发明公开了一种控制金属纳米Cu/Ru多层膜相结构的方法，该方法是在磁控溅射镀膜过程中，采用慢速率沉积工艺，通过控制铜层和钌层的单层厚度，并通过溅射过程转速、偏压参数的调整，使多层膜的相结构随着铜层和钌层厚度的变化逐渐从fcc/hcp向fcc/fcc过渡，最终演变为hcp/hcp。本发明制备的薄膜结构致密，界面层明晰，可以很容易通过控制不同层薄膜厚度来控制各层成分和界面结构，从而为制备力学性能可控的单相纳米晶材料提供可能。同时，该方法操作简单，成本较低，易于在工业上实现和推广。